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四川福彩快乐12走势:分子尺度观察水分子在二氧化钛表面上的吸附活化和反应研究获进展

2020-03-26 上海高等研究院
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文章摘要:四川福彩快乐12走势,腥气扑鼻这件事仙器之魂怪笑两声,可惜心中暗自咬牙坚持。

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  二氧化钛是一种常见的触媒催化剂,可用于光催化和水煤气催化反应。在加热的条件下,可以催化水和一氧化碳产生氢气和二氧化碳。这个反应已经发现近百年了,但是其中分子层面催化剂是怎么催化反应进行的,没有人亲眼见到过。为了实现在原位环境电镜中直接观察到水分子在二氧化钛表面的吸附结构和反应过程,浙江大学和丹麦技术大学的研究人员设计在二氧化钛001型重构表面进行实验。该重构表面有序分布着高活性凸起阵列,吸附在其上的水分子的有序排列为电镜观察提供了充分的衬度。在实验中,人们首次观察到吸附水分子呈现一种“双凸起”结构(图1),并在后续的水煤气反应中直接观察到这种“双凸起”结构的动态变化,从而实现了在分子尺度直接观察催化反应进行这一梦想。

  为了解析“双凸起”结构的确切原子结构与构成,中国科学院上海高等研究院高嶷团队进行了细致充分的第一性原理计算及热力学分析。通过对各种不同二氧化钛表面水结构的构造、计算和筛选,最终确定了实验观察到的吸附水分子结构:一个水分子在二氧化钛表面打开后形成的两个OH离子和另外两个吸附水分子形成了一种稳定的复合结构(图2)。通过理论计算,研究人员更进一步理解了这种独特的双凸起结构在此前的理论与实验工作中未被发现的原因。原来,这种结构的稳定性依赖于水汽环境的温度与压强,只在接近真实反应条件的水汽环境中才会稳定存在,所以在此前的非原位研究和低压原位研究中都观察不到。在确认了吸附水分子确切结构之后,研究人员最终计算出了在二氧化钛重构表面水煤气反应的完整反应路径,并对实验观察到的双凸起结构动态变化进行了解释。

  在这个工作中,研究人员充分展现了理论和原位实验结合得到的催化反应信息的价值,得到了审稿人的高度评价。浙江大学博士袁文涛、中科院上海高研院副研究员朱倍恩、中科院上海应用物理研究所博士生李小艳为共同第一作者。上海高研院研究员高嶷,浙大电镜中心中科院院士张泽、教授王勇,丹麦技术大学教授Wagner为共同通讯作者。该工作得到国家自然科学基金委、教育部、科技部、浙江省自然科学基金、上海市自然科学基金、中科院青促会、国家超级计算广州中心、上海超算中心、中国博士后基金的共同资助和支持。

  该工作发表在《科学》(Science杂志上。

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1 原位实验观察到的二氧化钛表面吸附水分子“双凸起”结构

2 理论计算得到的水分子双凸起原子结构以及理论与实验的红外谱线比较

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